中國電子元件行業(yè)協(xié)會(huì )
China Electronic Components Association
自20世紀初期，量子理論對技術(shù)發(fā)展做出了重大貢獻。盡管量子理論取得了成功，但由于缺乏非平衡量子系統的框架，其應用主要限于平衡系統。超短激光脈沖和自由電子加速器X射線(xiàn)的產(chǎn)生，推動(dòng)了整個(gè)非平衡超快動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展。超快現象在物理、化學(xué)和生物等領(lǐng)域備受關(guān)注，例如光致相變、光誘導退磁、高能離子碰撞和分子化學(xué)反應等。非平衡超快領(lǐng)域的實(shí)驗研究成果頗豐，已成為熱點(diǎn)。然而，實(shí)驗不能給出原子尺度的原子/分子位移，故關(guān)于激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)的認知存在爭議。為了探討超快動(dòng)力學(xué)現象，理論模擬至關(guān)重要。為推動(dòng)超快領(lǐng)域的發(fā)展以及揭開(kāi)超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程中的諸多謎團，中國科學(xué)院半導體研究所駱軍委團隊和汪林望團隊合作發(fā)展了一系列含時(shí)演化的算法，并將這些算法應用于不同領(lǐng)域。
近期，科研人員將此算法應用到Si的(111)表面In線(xiàn)相變中，解決了實(shí)驗上的較多爭議。Si的(111)表面上吸附單個(gè)銦原子層，在室溫下形成Si(111)-(4×1)-In兩個(gè)平行鋸齒形In鏈組成的量子線(xiàn)結構（圖1b），具有金屬性質(zhì)。當溫度降低到125 K以下，In原子重新排列成具有（8×2）重構的四重晶胞扭曲六邊形（圖1a），伴隨周期性晶格畸變產(chǎn)生一維電荷密度波（CDW），并打開(kāi)帶隙成為凝聚態(tài)物理中的絕緣體相（窄禁帶半導體）（圖1c）。激光脈沖輻照可以實(shí)現硅上In線(xiàn)在半導體相與金屬相間的超快轉變。然而，激光脈沖輻照下的硅上In線(xiàn)在轉變?yōu)榘雽w相變后其相干聲子振蕩快速衰減，未出現其他量子相變材料中普遍存在的兩個(gè)相間來(lái)回振蕩的現象。
為了研究硅上In線(xiàn)在光致相變后相干聲子振蕩快速衰減的微觀(guān)機理。該工作利用含時(shí)密度泛函理論（rt-TDDFT）方法模擬了硅上In線(xiàn)(In/Si(111))在激光脈沖輻照下的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，在理論上重現了實(shí)驗中（圖1g）觀(guān)察的半導體相轉變?yōu)榻饘傧嗟某爝^(guò)程（圖1、2）。研究發(fā)現，激光脈沖把硅中的價(jià)電子激發(fā)到In線(xiàn)的表面態(tài)S1和S2導帶，且由于S1和S2能帶來(lái)自單個(gè)In鋸齒鏈上In dimer的成鍵態(tài)，光激發(fā)形成使該In dimer變長(cháng)的原子力，驅動(dòng)In原子朝著(zhù)半導體相運動(dòng)，在晶格周期下In原子的集成運動(dòng)形成CDW相干聲子模式，導致結構相變（圖3、4）。研究表明，在轉變?yōu)榘雽w相后，S1和S2能帶切換為跨越兩個(gè)鋸齒In鏈上的原子，這種能帶成分的轉換導致原子驅動(dòng)力的方向旋轉約π/6，阻止In原子在CDW聲子模式中的集體運動(dòng)。該研究從局域原子驅動(dòng)力進(jìn)行解釋?zhuān)瑸楣庵孪嘧冞^(guò)程提供了更簡(jiǎn)單的物理圖像，為實(shí)驗調控結構相變提供了直觀(guān)的理論指導。上述模擬均可在PWmat軟件中實(shí)現。
相關(guān)研究成果以Origin of Immediate Damping of Coherent Oscillations in Photoinduced Charge-Density-Wave Transition為題，發(fā)表在《物理評論快報》（Physical Review Letters）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金國家杰出青年科學(xué)基金項目、中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究計劃和中科院戰略性先導科技專(zhuān)項等的支持。
圖1.光誘導半導體相（CDW）到金屬相相變的動(dòng)力學(xué)模擬及實(shí)驗對比
圖2.原子結構、原子受力和光激發(fā)電子分布隨時(shí)間的演化
