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紅外非線(xiàn)性光學(xué)晶體作為激光頻率轉換的關(guān)鍵器件，在全固態(tài)激光器中應用廣泛。當前，商用的中遠紅外非線(xiàn)性光學(xué)晶體主要包括類(lèi)金剛石結構的AgGaS₂、AgGaSe₂和ZnGeP₂等化合物。然而，由于各自本征的性能缺陷，這些材料已不能完全滿(mǎn)足當前紅外激光技術(shù)發(fā)展的需求。因此，亟需開(kāi)發(fā)性能優(yōu)異的新型中遠紅外非線(xiàn)性光學(xué)材料。汞具有獨特的電子構型，利于形成高度極化的Hg²⁺離子，從而產(chǎn)生顯著(zhù)的非線(xiàn)性光學(xué)響應。因此，含汞硫屬化合物被視為開(kāi)發(fā)高性能紅外非線(xiàn)性光學(xué)材料的最有前景的系統之一，但由于Hg的5d和6s電子，之前發(fā)現的汞基硫屬化合物普遍存在帶隙小的缺點(diǎn)。

中國科學(xué)院新疆理化技術(shù)研究所晶體材料研究中心在前期研究的基礎上，通過(guò)系統分析[HgS₄]基團畸變度對微觀(guān)性能的影響，結合結構預測，在Hg-Zn-P-S體系合成出首例寬帶隙的汞基紅外非線(xiàn)性光學(xué)材料Zn₂HgP₂S₈。該化合物帶隙達到3.37 eV，打破了汞基紅外非線(xiàn)性光學(xué)材料帶隙長(cháng)期小于3.0 eV的帶隙“壁壘”。同時(shí)，Zn₂HgP₂S₈表現出大的倍頻效應，約為1.1 ×AgGaS₂，并能實(shí)現Ⅰ型相位匹配。相比于前期開(kāi)發(fā)的大倍頻紅外非線(xiàn)性光學(xué)材料Hg₃P₂S₈，Zn₂HgP₂S₈表現出更平衡的倍頻效應及光學(xué)帶隙。理論計算結果表明，在類(lèi)金剛石結構中，相比于低畸變度的[HgS₄]基團，高度畸變的[HgS₄]基團更利于誘導寬的帶隙，這為后續設計寬帶隙汞基類(lèi)金剛石結構材料提供了新思路。

上述成果將激勵科研人員探索更多綜合性能優(yōu)異的汞基類(lèi)金剛石紅外非線(xiàn)性光學(xué)材料。相關(guān)研究成果發(fā)表在Small（DOI: 10.1002/smll.202305074）上。

圖1.?通過(guò)組合[HgS₄]n、[HgS_4]d、[ZnS₄]、[PS₄]四面體基團，設計的類(lèi)金剛石晶體結構。（a） Hg₃P₂S₈-I，（b）Hg₃P₂S₈-II，（c）Hg₃P₂S₈-III，（d）ZnHg₂P₂S₈-I，（e）Zn₂HgP₂S₈-I，（f） ZnHg₂P₂S₈-II，（g）Hg₃P₂S₈-IV，（h）Zn₂HgP₂S₈-II（ZHPS）。

圖2.?（a）Zn₂HgP₂S₈的原子配位情況；（b-d）Zn₂HgP₂S₈的晶體結構；（e）Zn₂HgP₂S₈的實(shí)驗帶隙；（f）Zn₂HgP₂S₈的透過(guò)光譜；（g）Zn₂HgP₂S₈和AgGaS₂在2.09 μm激光下不同顆粒度的倍頻效應；（h）汞基化合物的性能統計分析。