前列腺特異性抗原(PSA)在前列腺癌的診斷、疾病檢測和療效評估方面具有一定的臨床應用價(jià)值,因此簡(jiǎn)單、快速、靈敏的檢測分析痕量PSA是十分必要的。電化學(xué)發(fā)光(ECL)技術(shù)具有設備要求簡(jiǎn)單、背景信號低、靈敏度優(yōu)異、可控性好等特點(diǎn),是實(shí)現人體中痕量PSA定量分析的理想方法。
變價(jià)金屬作為催化劑時(shí),由于其多價(jià)態(tài)屬性和價(jià)態(tài)轉變的特點(diǎn),具有優(yōu)異的催化性能,能實(shí)現對氧化還原反應過(guò)程的加速。引入變價(jià)金屬作為催化劑,加速共反應劑分解為更多的活性中間體,從而產(chǎn)生更多的激發(fā)態(tài)發(fā)光體用于ECL發(fā)射,實(shí)現了發(fā)光強度的顯著(zhù)放大。
近期,濟南大學(xué)魏琴、吳丹課題組報道了一種新型的控制釋放電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器用于檢測PSA。相關(guān)成果以“Controlled-release Electrochemiluminescence
Biosensor with Strong Self-on Effect by Multiple Signal Amplification Strategy for Trace Detection of Prostate Specific Antigen”為題發(fā)表在國際化學(xué)權威雜志Analytical Chemistry上(DOI: 10.1021/acs.analchem.4c00048)。
研究的主要內容
本研究基于控制釋放策略并結合雙重催化策略構建了一種用于檢測PSA的ECL免疫傳感器。首先,將共反應劑H2O2封裝在氨基化介孔Fe2O3中,DNA分子鏈與PSA適配體鏈結合形成螺旋狀結構作為分子門(mén)。當PSA抗原存在時(shí),由于抗原與適配體的結合,DNA和PSA適配體之間的螺旋狀分子鏈被破壞,從而使得載體內部的H2O2分子被釋放出來(lái),實(shí)現了ECL強度的提升。隨著(zhù)PSA濃度的增加,釋放的H2O2的量也隨之增加,從而使得魯米諾的ECL強度逐漸提高,并且其EC強度與PSA的濃度成正比。在最佳的實(shí)驗條件下,PSA的響應范圍為5.00×10-6-10.0
ng·mL?1,檢測限低至2.80×10-6ng·mL?1。該免疫傳感器檢測限較低,線(xiàn)性范圍較寬,為前列腺癌的早期診斷提供了一種新穎的分析檢測方法。
小結
本實(shí)驗構建了一種檢測PSA的ECL免疫傳感器,該免疫傳感器具良好的靈敏度、穩定性和特異性,能實(shí)現較好的信號自開(kāi)效應。主要原因如下:首先,采用溶劑熱法在高催化性能材料Fe3O4上原位生長(cháng)CeO2納米球得到Fe3O4@CeO2復合催化材料。Fe3O4@CeO2具有優(yōu)異的催化性能,可催化H2O2并促進(jìn)其分解產(chǎn)生中間活性物質(zhì),使得發(fā)光體獲得高效的ECL性能。其次,通過(guò)?NH2將發(fā)光體魯米諾負載在金屬有機框架材料ZIF-8上。由于ZIF-8的框架增強穩定性,使魯米諾在長(cháng)時(shí)間的測試中保持較高且穩定的信號?;谏鲜鲈?,傳感器的性能得到明顯提升,本研究可為其他疾病標志物的分析檢測提供了新的方向。