中國電子元件行業(yè)協(xié)會(huì )
China Electronic Components Association
二維層狀范德華材料1T-TaS?因其豐富的量子現象而吸引了廣泛的研究興趣，包括超導、莫特絕緣體、平帶電子結構以及電荷密度波（CDW）序等。其中1T-TaS?中的電荷密度波的相變（PT）行為可以通過(guò)外部微擾，如偏置電場(chǎng)、柵壓、光脈沖以及電荷摻雜等進(jìn)行調控，使得1T-TaS?在寬光譜紅外至太赫茲波段光電探測應用中展現出巨大潛力。然而1T-TaS?中電場(chǎng)導致的電荷密度波相變機制卻長(cháng)期存在爭議，為相應光電子器件設計及性能優(yōu)化帶來(lái)了挑戰。
近日，復旦大學(xué)光電研究院/材料科學(xué)系褚君浩院士與黃海青年研究員團隊通過(guò)系統地研究了1T-TaS?在I-V掃描過(guò)程中多步相變的演化過(guò)程，對溫度變化、脈沖電壓持續時(shí)間以及近紅外光照對相變影響進(jìn)行全面分析，揭示了多步電致相變中電流驅動(dòng)和熱效應驅動(dòng)相變的共同作用機制，即隨著(zhù)電流增加，電荷密度波（CDW）相變機制從電流驅動(dòng)逐漸轉變?yōu)闊狎寗?dòng)的過(guò)程。該研究結果為統一解釋1T-TaS?中電驅動(dòng)電荷密度波相變機制的長(cháng)期爭議提供了新見(jiàn)解，更為基于光熱耦合實(shí)現紅外探測提供了嶄新思路。相關(guān)研究成果以“Current-Driven to Thermally Driven Multistep Phase Transition of Charge Density Wave Order in 1T-TaS2”為題，發(fā)表在Nano Letters期刊上。
為了研究二維分層1T-TaS?材料中的電驅動(dòng)相變，研究人員在Si/SiO?襯底上使用不同厚度的機械剝離1T-TaS?納米薄片制造了面內器件，如圖1b所示。研究人員對不同厚度的器件進(jìn)行了I-V掃描曲線(xiàn)測量，同時(shí)將溫度從300 K冷卻到80 K，結果如圖1e所示。
圖1 1T-TaS?納米薄片的特性以及電驅動(dòng)相變隨厚度和溫度變化的行為
通常，1T-TaS?中的相變歸因于相稱(chēng)的電荷密度波（CCDW）相從晶格上脫離，導致電荷密度波滑動(dòng)和突然的電阻開(kāi)關(guān)。然而，最終觸發(fā)相稱(chēng)的電荷密度波到不相稱(chēng)電荷密度波相變的確切驅動(dòng)力仍然不明確。為了進(jìn)一步探索這一點(diǎn)，研究人員系統地分析了三種代表性厚度（7 nm、25 nm和 40 nm）的相變躍遷條件，結果如圖2所示。為了進(jìn)一步驗證1T-TaS?中電流和熱驅動(dòng)相變的控制，研究人員通過(guò)調制局部熱條件進(jìn)行了一系列測量，結果如圖3所示。
圖2 厚度不同的1T-TaS?樣品中相變階躍的溫度依賴(lài)性
圖3 脈沖持續時(shí)間對脈沖I-V掃描的影響
研究人員對不同厚度的少層1T-TaS?的電荷密度波相變進(jìn)行了全面研究，考察了其在不同電場(chǎng)、溫度和光照條件下的行為，以深入理解其內在機制。當樣品從300 K冷卻至80 K時(shí)，非線(xiàn)性I-V曲線(xiàn)顯示出多步阻變現象，表明1T-TaS?中存在多個(gè)電荷密度波中間態(tài)。I-V掃描中多態(tài)相變的出現和演化表現出對厚度和溫度的強烈依賴(lài)性，這表明它與1T-TaS?中電荷密度波的基態(tài)和層間分布結構密切相關(guān)。在I-V掃描中的首次相變發(fā)生在一個(gè)穩定的閾值電流密度下，與溫度無(wú)明顯關(guān)聯(lián)，而隨后的相變則發(fā)生在更高電流下，并表現出強烈的溫度依賴(lài)性。這表明1T-TaS?中的電荷密度波相變由兩種不同的機制驅動(dòng)：首次相變是電流驅動(dòng)的，而后續相變是熱驅動(dòng)的。這一結論在脈沖I-V掃描實(shí)驗中得到了進(jìn)一步支持，其中施加電壓的脈沖持續時(shí)間顯著(zhù)調制了后續相變的回滯出現和寬度，但對首次相變幾乎沒(méi)有影響。
隨后，研究人員研究了在近紅外（NIR）光照射下加熱效應對1T-TaS?中電驅動(dòng)相變的影響結果如圖4所示。由于電流注入和近紅外光照都可以在不同的電流水平下在1T-TaS?中誘導電荷密度波相變，因此研究人員還在恒定電壓偏置和長(cháng)時(shí)間照明下實(shí)現了多級相變，反映了在I-V掃描中觀(guān)察到的行為，相關(guān)結果如圖5所示。
圖4 近紅外光照下的多步相變和滯后窗口的特征
圖5 近紅外光照下多步電致相變和回滯窗口的調控特性
近紅外光照射通過(guò)局部加熱樣品展現了對電荷密度波相變的類(lèi)似調控能力。如預期所示，與首次相變相比，后續相變對激光加熱表現出更顯著(zhù)的可調性，進(jìn)一步強化了其熱驅動(dòng)特性。此外，在固定電壓偏置和光照條件下，I-V掃描中的電驅動(dòng)相變可以被等效實(shí)現。首次相變發(fā)生在相同的電流水平，而后續相變發(fā)生在相同的電導水平，這表明在1T-TaS?中存在兩種具有不同機制的電驅動(dòng)相變。
綜上所述，這項研究發(fā)現通過(guò)調節偏置電壓以及紅外光照條件，可以精確控制材料局域熱效應以實(shí)現動(dòng)態(tài)調控其相變過(guò)程，從而實(shí)現針對紅外光的高響應度探測，這為設計基于電荷密度波相變機制的紅外光電探測器件提供了新的思路。
