二維鈣鈦礦材料因其獨特的層狀結構和優(yōu)異的環(huán)境穩定性,在光電探測器領(lǐng)域展現出巨大潛力。然而,目前Pb基二維鈣鈦礦帶隙通常大于1.6 eV,限制了其在近紅外波段(NIR)的應用,難以實(shí)現弱光成像等高靈敏度探測任務(wù)。此外,二維鈣鈦礦中低n值相(如n=2、3)的非均勻分布,易引起載流子復合問(wèn)題,進(jìn)一步影響器件性能和穩定性。為解決上述難題,研究者近年來(lái)嘗試通過(guò)合金化、表面鈍化或結構調控等手段優(yōu)化材料性能,但仍面臨器件噪聲電流高、響應速度慢和弱光監測能力弱等問(wèn)題。因此,如何提升二維鈣鈦礦對近紅外波段的吸收能力、改善相分布及缺陷分布,已成為推進(jìn)其在近紅外弱光探測領(lǐng)域實(shí)際應用的關(guān)鍵。
近日,上海大學(xué)聯(lián)合重慶文理學(xué)院的研究團隊基于(PEA)?FA?Pb?I??二維鈣鈦礦材料,提出了一種基于熱調控的晶體生長(cháng)策略。通過(guò)在成膜過(guò)程中對襯底進(jìn)行預熱,可有效促進(jìn)高n相的優(yōu)先生長(cháng)、抑制低n相的生成,從而獲得結晶性更好、缺陷更少且垂直取向優(yōu)異的厚鈣鈦礦薄膜。該策略顯著(zhù)提升了材料的載流子壽命、降低了缺陷密度,并增強了近紅外吸收能力?;谠摻Y構制備的光電探測器在近紅外波段展現出優(yōu)越性能,在800 nm光照下具有高響應度、高探測率與低噪聲電流,表現出優(yōu)異的弱光成像能力與環(huán)境穩定性。更重要的是,該探測器在弱光(0.1 μW/cm2)照射下仍能獲取清晰的高分辨率近紅外成像,在弱光醫療診斷、機器視覺(jué)、夜視監控等場(chǎng)景有巨大應用潛力。這項研究以“A 2D Perovskite Photodetector for NIR Range and Weak-Light Imaging Applications via Thermal Regulation”為題發(fā)表在A(yíng)dvanced Functional Materials期刊上。
研究人員通過(guò)熱調控襯底工藝有效抑制了二維鈣鈦礦薄膜中低n相的形成并促進(jìn)高n相的生長(cháng),從而大幅提升了結晶質(zhì)量,并減少了材料內部的缺陷,延長(cháng)了載流子壽命,相關(guān)結果如圖1所示。
圖1 熱調節制備鈣鈦礦薄膜示意圖及其表征
厚鈣鈦礦層內的光子采集與電荷傳輸之間的良好平衡相互作用,將提高二維光電探測器的性能。與對照薄膜相比,100°C鈣鈦礦薄膜的帶隙更小,從而增強了近紅外吸收范圍,研究人員測量了該薄膜在不同激發(fā)位置的光致發(fā)光(PL)光譜,相關(guān)結果如圖2所示。
圖2 光致發(fā)光(PL)光譜、熱衰減
研究人員利用該鈣鈦礦薄膜制備了二維Ruddlesden-Popper(RP)光電探測器,并對該光電探測器的性能進(jìn)行測試,相關(guān)結果如圖3所示。另外,為了解釋該光電探測器性能增強機制,研究人員仔細探究了其載流子動(dòng)力機制,相關(guān)結果如圖4所示。結果顯示,基于這一優(yōu)化工藝制備的光電探測器在800 nm近紅外探測表現出優(yōu)異性能,響應度高達0.325 A/W,探測率達到1.12 × 1011 Jones,噪聲電流極低,表現出良好的靈敏度與穩定性。
圖3 光電探測性能表征
圖4 相關(guān)電學(xué)性質(zhì)表征
最后,研究人員構建了近紅外成像系統,以探索該光電探測器在成像中的應用。該成像系統的設置以及在近紅外弱光下的成像結果如圖5所示。結果顯示,該鈣鈦礦探測器在近紅外弱光下仍能獲得清晰的高分辨率成像,在弱光醫療診斷、機器視覺(jué)、夜視監控等場(chǎng)景有巨大應用潛力。
圖5 器件成像應用表征
綜上所述,這項研究揭示了熱調控在調節二維鹵化物鈣鈦礦材料相結構與載流子動(dòng)力學(xué)方面的作用機制,為優(yōu)化薄膜質(zhì)量、提升器件性能提供了有效策略。該方法為構建高性能近紅外光電探測器提供了新思路,為后續開(kāi)發(fā)高穩定性、多功能鈣鈦礦材料提供了重要理論支撐。