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物理所發(fā)現二元鈣鈦礦氧化物Mn2O3中的磁電多鐵性
來(lái)源:物理研究所  瀏覽次數:532  發(fā)布時(shí)間:2018-08-21

    具有鈣鈦礦結構的過(guò)渡金屬氧化物(ABO3)表現出非常豐富的物理性質(zhì),為凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)的研究提供了一個(gè)廣闊的舞臺。在過(guò)去的幾十年里,人們已經(jīng)在鈣鈦礦氧化物中發(fā)現了高溫超導、龐磁電阻、電荷有序、軌道有序、金屬-絕緣體相變、鐵電性、多鐵性、巨熱電效應、光電效應、負熱膨脹等紛繁有趣的物理現象,對這些現象的研究,極大地推動(dòng)了凝聚態(tài)物理的發(fā)展。在A(yíng)BO3鈣鈦礦結構中,A位和B位離子通常有著(zhù)很大的差異。具有小半徑高價(jià)態(tài)的過(guò)渡金屬離子往往占據八面體配位的B位,卻很難占據A位。近年來(lái),人們利用高溫高壓極端條件合成手段,可以驅使一些過(guò)渡金屬離子部分占據A位,形成一類(lèi)特殊的亞穩相四重鈣鈦礦氧化物,如 (AMn3)Mn4O12 (A = Na, Ca, La, Bi)。在這種鈣鈦礦結構中,有3/4的A位已經(jīng)被過(guò)渡金屬Mn離子占據。如果能夠進(jìn)一步讓剩余的A位由Mn離子占據并保持鈣鈦礦結構,將會(huì )形成一種獨特的MnMnO3二元鈣鈦礦氧化物。近期,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心磁學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗室孫陽(yáng)研究組與多個(gè)國際團隊合作,在二元鈣鈦礦氧化物的合成和物性研究方面取得了新進(jìn)展,首次合成出Mn2O3二元鈣鈦礦氧化物,并在其中發(fā)現了自旋誘導的多鐵性和磁電耦合效應。

  該二元鈣鈦礦Mn2O3是一個(gè)亞穩相,由德國拜羅伊特大學(xué)博士Sergey Ovsyannikov等利用高溫高壓極端條件合成。通過(guò)同步輻射X射線(xiàn)衍射、電子衍射、掃描透射電子顯微鏡、電子能量損失譜等多種實(shí)驗手段的測量分析,獲得了該化合物的晶體結構和離子價(jià)態(tài)。該二元鈣鈦礦具有高度畸變的四重鈣鈦礦結構,A位的Mn離子處于混合價(jià)態(tài),其分子式可以寫(xiě)為(Mn2+Mn3+3)Mn3.25+4O12。由于A(yíng)位和B位均由磁性Mn離子占據,該體系具有更多的磁性交換作用路徑,因而具有更為復雜的磁有序態(tài)。

  對鈣鈦礦Mn2O3的宏觀(guān)磁性測量表明,該體系有兩個(gè)磁相變,分別位于T1=101 K和T2=49 K。在外加磁場(chǎng)下,高溫的磁相變幾乎不受影響,而低溫的磁相變被明顯壓制。同時(shí),伴隨兩個(gè)磁相變,晶格體積出現變化,表明存在磁彈性耦合。為了獲得該體系的微觀(guān)磁結構,英國盧瑟福實(shí)驗室博士Dmitry Khalyavin等做了大量細致的高精度中子粉末衍射實(shí)驗,終于解出了該體系復雜的磁結構。在T1 < T < T2溫區,其磁結構是一種縱向自旋密度波,具有非極性的空間群;在T < T1溫區,其磁結構是一種由擺線(xiàn)型和螺旋型組合而成的復雜非共線(xiàn)結構,同時(shí)出現了電荷有序和軌道有序。由于非共線(xiàn)螺旋磁結構可以打破空間反演對稱(chēng)產(chǎn)生電極化,這預示著(zhù)該體系可能具有自旋誘導的磁電多鐵性。

  孫陽(yáng)研究組的博士生叢君狀利用自主研制的多功能磁電耦合效應測量系統,仔細研究了鈣鈦礦Mn2O3的介電、熱釋電、鐵電和磁電耦合性質(zhì)。實(shí)驗結果表明,該體系在進(jìn)入低溫的磁相變T2= 49 K,出現了介電異常和宏觀(guān)鐵電極化,并且,隨著(zhù)外加磁場(chǎng)的增加,鐵電極化逐漸被抑制,表現出明顯的磁電耦合效應。這一結果也與T2溫度以下該體系具有非共線(xiàn)螺旋磁結構相吻合。為了進(jìn)一步確認二元鈣鈦礦Mn2O3中的本征鐵電性,孫陽(yáng)研究組與中科院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院強磁場(chǎng)科學(xué)中心研究員盛志高合作,利用極化二次諧波產(chǎn)生(SHG)技術(shù)測量了樣品在不同溫度下的二次諧波信號,在磁轉變溫度T2以下,出現SHG信號,表明低溫下具有本征鐵電性。

  這一研究首次在二元鈣鈦礦氧化物中發(fā)現了自旋誘導的多鐵性和磁電耦合效應,獲得了二元鈣鈦礦Mn2O3的完整磁結構和相圖,為探索基于亞穩相二元鈣鈦礦的新型磁電材料開(kāi)辟了先河。該工作前后歷時(shí)三年,由中國、德國、英國、俄羅斯等八家單位通過(guò)國際合作共同完成。叢君狀為論文第一作者,孫陽(yáng)為論文共同通訊作者。以上研究結果以Spin-induced multiferroicity in the binary perovskite manganite Mn2O3 為題發(fā)表于《自然-通訊》(Nature Communications 9, 2996 (2018))。該工作得到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目(11534015,51725104)和科技部重點(diǎn)研發(fā)專(zhuān)項(2016YFA0300701)的支持。


文章鏈接:http://www.nature.com/articles/s41467-018-05296-0


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