中國電子元件行業(yè)協(xié)會(huì )
China Electronic Components Association
3μm~5μm中紅外激光處于大氣窗口波段，對應著(zhù)眾多原子或分子的特征吸收峰，在醫療診斷、大氣環(huán)境監測、空間通信以及光電對抗等諸多領(lǐng)域具有非常重要的應用價(jià)值。在這些應用領(lǐng)域，人們往往要求光源擁有窄譜寬和快速波長(cháng)調諧功能，而窄譜寬激光具有較小的譜寬、能量集中，是滿(mǎn)足這些應用的理想光源。
當前實(shí)現3μm~5μm波段中紅外激光的技術(shù)方法從機理上可分為兩種：一種是直接方式，如固體激光器、光纖激光器和量子級聯(lián)激光器（quantum cascade laser，QCL）等；另一種是利用非線(xiàn)性頻率變換間接產(chǎn)生中紅外激光輸出，例如結構簡(jiǎn)單、小型化、全固化的光參量振蕩器（optical parametric oscillator，OPO）。隨著(zhù)技術(shù)的不斷進(jìn)步，大功率、高能量的3μm~5μm中紅外激光器逐漸由實(shí)驗研究轉向實(shí)際應用，在科學(xué)研究和生產(chǎn)中發(fā)揮著(zhù)顯著(zhù)的作用。然而，自由運行狀態(tài)下的激光器譜寬往往無(wú)法滿(mǎn)足高精度的應用需求，推動(dòng)了譜寬壓縮技術(shù)快速發(fā)展。因此，如何壓縮激光譜寬、提高光譜純度已成為國內外激光工作者研究的熱點(diǎn)課題。
近日，國防科技大學(xué)和安徽理工大學(xué)的研究人員組成的團隊在《激光技術(shù)》期刊上發(fā)表了題為“窄譜寬中紅外激光技術(shù)研究進(jìn)展”的最新論文，總結了實(shí)現窄譜寬3μm~5μm中紅外激光輸出的Fe2?/Cr2?離子摻雜固體激光器和氟化物光纖激光器譜寬壓縮技術(shù)，以量子級聯(lián)激光器為例，展示了幾種激光穩頻的措施，重點(diǎn)闡述了結構緊湊、全固化的中紅外光參量振蕩器的調諧原理和壓縮譜寬所采取的技術(shù)，對作者團隊在窄譜寬光參量振蕩器方面的研究工作進(jìn)行了介紹，并對窄譜寬中紅外激光技術(shù)的研究前景進(jìn)行了展望。
窄譜寬中紅外固體激光器
過(guò)渡金屬離子摻雜的II~VI族晶體是中紅外固體激光器的常用增益介質(zhì)，兩種典型的材料分別是Fe:ZnSe和Cr:ZnSe晶體，其輸出的光譜特征寬度約為10nm~50nm。近年來(lái)，窄譜寬固體激光器激光取得了長(cháng)足發(fā)展，輸出激光譜寬可以達到0.1nm的水平，有幾種固體激光器譜寬壓縮方法已經(jīng)得到證實(shí)。
實(shí)現窄譜寬固體激光輸出一種方法是利用熱等靜壓（hot isostatic pressing，HIP）技術(shù)對晶體樣本進(jìn)行金屬離子擴散摻雜處理。實(shí)現窄譜寬固體激光輸出另一種方法是在晶體中形成波導結構來(lái)實(shí)現窄譜寬激光輸出。
針對晶體生長(cháng)方式對輸出激光譜寬的影響，研究人員同樣開(kāi)展了相關(guān)工作。2017年，EVANS等人報道了工作在5.2μm波長(cháng)下的Fe:CdMnTe激光器，實(shí)驗裝置如圖1所示，其中Fe:CdMnTe樣品為使用布里奇曼晶體生長(cháng)技術(shù)從熔體中生長(cháng)而來(lái)。實(shí)驗獲得了最大平均功率為810mW、光譜寬度為1nm的5223nm激光輸出。由于Fe:CdMnTe晶體由布里奇曼法生長(cháng)而來(lái)，離子摻雜均勻性得到了改善，使得輸出譜寬同其它晶體生長(cháng)技術(shù)輸出譜寬相比變得更窄。
圖1 Fe:CdMnTe激光器實(shí)驗裝置
此外，還可通過(guò)使用光柵、法布里-珀羅（Fabry-Perot，F-P）標準具等光學(xué)元件實(shí)現窄譜寬操作。2019年，WANG等人報道了一種基于自種子光環(huán)型腔結構的波長(cháng)可調諧連續波單頻Cr:ZnSe激光器，實(shí)驗裝置如圖2所示。在諧振腔中插入3個(gè)不同厚度的石英雙折射濾光片，得到了窄譜寬激光輸出，其輸出光譜特性由分辨率為0.5nm的光譜儀和法布里-珀羅掃描干涉儀進(jìn)行監測分析。通過(guò)旋轉雙折射濾光片的角度，可以實(shí)現波長(cháng)調諧。實(shí)驗中獲得了最大單頻功率0.92W，譜寬約為50MHz的激光輸出。
圖2 單頻可調諧Cr:ZnSe激光器實(shí)驗裝置圖
窄譜寬中紅外光纖激光器
窄譜寬光纖激光器具有效率高、光束質(zhì)量好等優(yōu)點(diǎn)，其中分布布喇格反射（distributed Bragg reflection，DBR）和分布反饋（distributed feedback，DFB）光纖激光器是兩種典型代表。
2015年，BERNIER等人報道了首個(gè)3μm波段摻Er3?的DFB單頻光纖激光器，實(shí)驗裝置如圖3所示。全光纖腔包含高摻雜Er3?的氟化物光纖，通過(guò)紅外飛秒脈沖和抖動(dòng)相位掩模方法嵌入光纖布喇格光柵（fiber Bragg grating，FBG）。實(shí)驗結果表明，在2794.4nm波長(cháng)處獲得了譜寬為20kHz的輸出。由于只有一小部分抽運功率被吸收，最大連續輸出功率和斜率效率僅為12mW 和0.19%。
在單摻Ho3?的多組分氟化物光纖中，激光下能級壽命高于上能級，為了產(chǎn)生3μm波段激光，一般采取與Pr3?離子共摻雜的方法。HUDSON等人通過(guò)Ho3?/Pr3?共摻的氟化物光纖，成功實(shí)現了單縱模窄譜寬光纖激光輸出，實(shí)驗裝置如圖4所示。利用飛秒脈沖激光和逐點(diǎn)刻寫(xiě)技術(shù)，將FBG直接刻寫(xiě)在Ho3?/Pr3?共摻氟化物光纖中獲得窄譜寬輸出。實(shí)驗結果表明，在兩臺1150nm半導體激光器抽運下實(shí)現2914nm單頻輸出，最大輸出功率為11mW，斜率效率為1.4%，激光譜寬小于0.4nm。
圖4 單頻Ho3?/Pr3?共摻光纖激光器實(shí)驗原理圖
窄譜寬中紅外量子級聯(lián)激光器
量子級聯(lián)激光器是一種基于量子阱子帶間電子躍遷的半導體激光器，發(fā)射光譜可覆蓋幾微米至250μm以上很寬的范圍。QCL由于較小的譜寬展寬系數和超快輻射過(guò)程，其固有的譜寬僅有幾十赫茲，接近肖洛-湯斯極限。然而，當量子級聯(lián)激光器在自由運行狀態(tài)下，由于存在不期望的噪聲，致使輸出激光譜寬存在一定展寬，通常為兆赫茲量級。幾種降噪穩頻的方法已被證明在激光譜寬壓縮方面具有良好效果。
第1種方法是利用氣體分子吸收線(xiàn)作為頻率鑒別器，通過(guò)檢測激光頻率變化所產(chǎn)生的誤差信號控制QCL電流進(jìn)行穩頻。第2種方法是利用光頻梳的高穩定性實(shí)現QCL的窄譜寬輸出。
上述兩種方法為主動(dòng)穩頻技術(shù)，此外還可以采取被動(dòng)穩頻的方法。2020年，ZHAO等人提出了一種利用光反饋對QCL進(jìn)行被動(dòng)穩頻的簡(jiǎn)易實(shí)驗裝置，如圖5所示。QCL發(fā)射的激光被光束分束器BS1分成兩束，一束通過(guò)金鏡反射提供反饋，反饋光強度受偏振器P1和P2控制，大小由功率計監測；另一路徑的光被光束分束器BS2分成兩路，一束光入射到傅里葉變換紅外光譜儀（FTIR）用于表征頻率噪聲，另一束光穿過(guò)一氧化碳吸收池，經(jīng)光探測器（PD）轉換為電信號，最后由電頻譜分析儀（ESA）測量功率譜密度。實(shí)驗結果表明，光譜寬度從7.6MHz 縮小到107kHz。該實(shí)驗證明了在不使用任何反饋相位控制的情況下，實(shí)現了對QCL譜寬的壓縮，并且該方法不僅適用于法布里-珀羅QCL，而且還可用于分布式反饋QCL和分布式布喇格反射QCL。
圖5 光強反饋穩頻實(shí)驗裝置示意圖
以上技術(shù)實(shí)現窄譜中紅外激光一般輸出功率較低，且波長(cháng)調諧范圍小，在一些要求輸出功率大、調諧范圍大的場(chǎng)合需要采取光參量振蕩技術(shù)。
窄譜寬中紅外光參量振蕩器
光參量振蕩激光器是實(shí)現3μm~5μm中紅外激光器輸出的主要方法之一，具有全固化、小型化、結構簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)。通過(guò)周期、角度和溫度等多種調諧方式，OPO技術(shù)可實(shí)現紅外、可見(jiàn)光甚至紫外激光輸出，是可調諧激光產(chǎn)生的重要手段。如圖6所示，OPO通常由3個(gè)部分組成，即非線(xiàn)性晶體、抽運源和諧振腔。其中，基于準相位匹配（quasi-phase matching，QPM）方式的MgO:PPLN具有非線(xiàn)性系數大、調諧范圍寬等優(yōu)點(diǎn)，在實(shí)現寬調諧和高功率的中紅外激光輸出方面具有重大潛力，是3μm~5μm中紅外OPO的理想選擇。
圖6 光參量振蕩器示意圖
一種常用的譜寬壓縮方法是利用腔內光譜選擇器來(lái)抑制諧振腔內的激光光譜寬度，如體布喇格光柵（volume Bragg grating，VBG）和標準具。VBG具有良好的光譜選擇性，已被廣泛用于獲得高功率窄譜寬輸出。2015年，PENG 等人報道了一種由1064nm主振蕩功率放大器（master oscillator power amplifier，MOPA）抽運的高功率、窄譜寬2.907μm PPMgLN光參量振蕩器，實(shí)驗裝置如圖7所示。OPO自由運行時(shí)，在2.907μm時(shí)的最大平均輸出功率為71.6W，斜率效率為26.7%，是當時(shí)已知的PPMgLN OPO在此波段最高輸出功率。當使用VBG作為腔鏡時(shí)，在2907.55nm處的最大平均功率為51.7W，斜率效率為22.5%，并且OPO激光譜寬由自由運行的9nm壓縮到0.7 nm以下。該實(shí)驗表明，VBG在縮小中紅外閑頻光譜寬方面發(fā)揮著(zhù)關(guān)鍵作用。然而，通過(guò)調整VBG和PPMgLN的溫度，閑頻光可調諧范圍僅為8nm。
圖7 基于體光柵的PPMgLN OPO實(shí)驗裝置圖
為了同時(shí)實(shí)現OPO的寬調諧和窄譜寬輸出，標準具成為一種有力的工具。2020年，LI等人報道了一種波長(cháng)可調諧的啁啾強度調制光參量振蕩器，實(shí)驗裝置如圖8所示。1064nm抽運光經(jīng)過(guò)電光調制器，調制頻率范圍為10MHz~2.1GHz，調制后的光通過(guò)一個(gè)摻鐿光纖放大器進(jìn)行放大。通過(guò)在腔內插入0.2mm厚的F-P標準具，限制振蕩激光的譜寬。在抽運光為15.2W 時(shí)，獲得2.16W閑頻光輸出，最大轉換效率為16.5%。通過(guò)改變晶體的溫度，閑頻光波長(cháng)從3.1μm調整到3.8μm。
圖8 強度調制OPO實(shí)驗裝置示意圖
另一種譜寬壓縮方法是種子光注入技術(shù)，即利用一個(gè)窄譜寬的激光器作為主振蕩器，結合使用OPO進(jìn)行放大，得到大功率、窄譜寬的中紅外激光輸出。如圖9所示，2021年，ERUSHIN等人報道了一種種子光注入光參量振蕩器。抽運光為1053nm的Nd:YLF激光器，最大脈沖能量為1mJ，激光譜寬為0.11nm。種子光為二極管激光器，通過(guò)改變溫度可以使輸出波長(cháng)在1538nm~1544nm范圍內連續調整。實(shí)驗結果得到，在未注入種子光時(shí)，抽運光轉換為閑頻光的效率為5.8%，譜寬約為18nm。種子光注入后，抽運光轉換為閑頻光的效率為6.15%，譜寬為2nm左右。該實(shí)驗證明了將OPO與種子光注入實(shí)現中紅外光源輸出的可行性，同時(shí)體現了種子光注入在激光譜寬壓縮、輸出波長(cháng)穩定、波束質(zhì)量改善等方面的獨特作用。
圖9 種子光注入窄譜寬光參量振蕩器實(shí)驗裝置示意圖
在如何通過(guò)MgO:PPLN OPO獲得窄譜寬、寬調諧中紅外激光方面，本論文作者團隊開(kāi)展了有關(guān)研究工作。如圖10所示，搭建了一種基于F-P標準具的窄譜寬OPO實(shí)驗裝置。1064nm抽運源為一種基于非對稱(chēng)平平腔設計的二極管側抽運Nd:YAG激光器，在10kHz的重復頻率下產(chǎn)生超過(guò)30W的線(xiàn)性偏振輸出，脈沖寬度為220ns。MgO:PPLN晶體放置在溫度精度為0.1℃溫控爐中，通過(guò)改變溫度實(shí)現OPO輸出波長(cháng)調諧。為獲得窄譜寬輸出，在腔內放置了F-P標準具。實(shí)驗測得信號光譜寬約為0.03nm，計算閑頻光譜寬小于1nm。
圖10 窄譜寬MgO: PPLN OPO實(shí)驗原理示意圖
遺憾的是，當波長(cháng)在4μm波段以上時(shí)，鈮酸鋰晶體存在光子吸收效應，無(wú)法兼顧高功率和窄譜寬輸出。ZnGeP2晶體非線(xiàn)性系數高（75pm/V），透射光譜范圍寬（2μm~12μm），在中、遠紅外激光產(chǎn)生中具有重要應用。如圖11所示，2018年，報道了ZnGeP2 OPO產(chǎn)生4.3μm窄譜寬激光的實(shí)驗研究。利用1064nm抽運KTiOPO4 OPO產(chǎn)生2.7μm抽運源，然后基于II類(lèi)匹配方式，用2.7μm激光抽運ZnGeP2 OPO獲得4.3μm波段窄譜寬激光輸出。實(shí)驗結果表明，當抽運波長(cháng)為2.7μm時(shí)，在4.26μm處獲得最大單脈沖能量2.12mJ，譜寬約為30nm，取得了良好的譜寬壓縮效果。
硒鎵鋇（BaGa4Se7, BGSe）是一種具有寬光譜透過(guò)范圍的新型中紅外非線(xiàn)性晶體（0.47μm~18μm）, 其有效非線(xiàn)性系數大，損傷閾值高，在寬調諧、窄譜寬中紅外激光方面具有研究?jì)r(jià)值。2022年，本團隊首次報道了一種基于標準具的L型窄譜寬BGSe光學(xué)參量振蕩器，實(shí)驗裝置如圖12所示。在自由運行下?tīng)顟B(tài)時(shí)，I型相位匹配下BGSe（56.3°，0°）輸出峰值波長(cháng)為3529nm，譜寬為4.53nm。在插入標準具后，譜寬減小到1.27nm~2.05nm，輸出光譜如圖13所示。當標準具傾斜角度為2.34°時(shí)，譜寬為2.05nm，峰值波長(cháng)仍為3529nm；當標準具傾斜角為3.90°時(shí)，峰值波長(cháng)為3534.9nm，譜寬為1.27nm，這是目前報道的BGSe OPO最窄譜寬。同時(shí)，在插入標準具后光束質(zhì)量也得到了改善。
圖12 窄譜寬硒鎵鋇光參量振蕩器實(shí)驗裝置
圖13 硒鎵鋇光參量振蕩器輸出光譜圖
結束語(yǔ)
譜寬是激光器的重要指標之一，窄譜寬激光在諸多應用方面都具有優(yōu)勢。實(shí)現窄譜中紅外激光輸出的方法有很多，中紅外固體激光器可以通過(guò)對過(guò)渡金屬離子摻雜、擴散工藝的控制或改善晶體生長(cháng)方式等來(lái)實(shí)現窄譜寬激光輸出，光纖激光器通過(guò)反射光柵設計可獲得單頻激光輸出。量子級聯(lián)激光器固有的譜寬僅有幾十赫茲，在窄線(xiàn)寬激光方面具有重大潛力，可采用飽和吸收穩頻、光反饋穩頻等方法實(shí)現極窄譜寬激光輸出。中紅外OPO采取種子光輸入、在諧振腔內插入標準具或體光柵可以將中紅外激光譜寬由十幾納米壓縮到2nm以下。其中，諧振腔內插入標準具的MgO: PPLN OPO具有高輸出功率、寬波長(cháng)調諧和成熟抽運源的優(yōu)點(diǎn)，是產(chǎn)生3μm~5μm窄譜中紅外激光的有效技術(shù)手段。另外，隨著(zhù)新型非線(xiàn)性晶體的出現，將彌補MgO: PPLN OPO波長(cháng)長(cháng)于4μm輸出功率急劇下降的缺點(diǎn)，3μm~5μm窄譜光學(xué)參量振蕩器將會(huì )取得更大突破，在4μm~5μm波段實(shí)現更高功率激光輸出，并創(chuàng )造出新的應用前景。
本研究獲得了國家自然科學(xué)基金資助項目（62105003）、 安徽省自然科學(xué)基金資助項目（2108085QA29）、先進(jìn)激光技術(shù)安徽省實(shí)驗室主任基金資助項目（AHL2020ZR03）的支持。
