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高壓為凝聚態(tài)物質(zhì)創(chuàng )造了很多新奇物態(tài)，揭示了新的物理和化學(xué)現象。其中，在高壓氫化物如H₃S和LaH₁₀中發(fā)現的近室溫超導（T_c > 200 K）引起了科學(xué)家的關(guān)注。

高壓超導體的超導轉變溫度不斷升高，但因缺乏有效的探測手段，高壓量子態(tài)中電子結構和超快動(dòng)力學(xué)行為未知，其超導機制仍是懸而未決的問(wèn)題。

高次諧波產(chǎn)生（HHG）是將入射激光轉換為數倍于激光頻率的強相干輻射過(guò)程。作為非線(xiàn)性光學(xué)的典型代表，固體中的HHG源于強場(chǎng)激光與物質(zhì)相互作用對帶內和帶間電子的非線(xiàn)性驅動(dòng)。因此，HHG光譜自然地包含材料中原子和電子性質(zhì)的指紋。利用這種非線(xiàn)性、非微擾的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，科學(xué)家得以窺探材料的內部性質(zhì)。

近日，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心研究員孟勝團隊，借助第一性原理含時(shí)密度泛函理論，利用組內開(kāi)發(fā)的非絕熱含時(shí)密度泛函分子動(dòng)力學(xué)方法和軟件，探討了高壓超導體H₃S中的超快HHG動(dòng)力學(xué)。研究發(fā)現，高壓超導體中的HHG具有很強的波長(cháng)依賴(lài)性和各向異性，表明HHG過(guò)程強烈地依賴(lài)于電子結構。研究對HHG的時(shí)頻分析，確定了低階諧波的帶內散射動(dòng)力學(xué)機制。在此基礎上，利用HHG光譜，研究重構了費米面附近的能帶色散結構。此外，研究發(fā)現相干聲子對HHG譜存在很強的調制作用，表明HHG過(guò)程對電聲耦合的敏感性。利用相干聲子調制的HHG譜，研究進(jìn)一步重構了費米面附近的電聲耦合矩陣元強度。該研究揭示了材料中多體相互作用（電聲耦合）對費米能級附近電子的行為具有顯著(zhù)影響。這支持了高壓超導電性的聲子介導機制，并為探測高壓量子態(tài)的電子結構和電聲耦合提供了全光學(xué)方法。

相關(guān)研究成果以Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high-pressure quantum states為題，發(fā)表在《美國國家科學(xué)院院刊》（PNAS）上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金和中國科學(xué)院戰略性先導科技專(zhuān)項的支持。