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前言

隨著(zhù)現代電子設備對高性能電容器需求的不斷增加，特別是在脈沖功率系統、電動(dòng)汽車(chē)和光伏發(fā)電等領(lǐng)域，這一趨勢尤為明顯。然而，傳統陶瓷電容器在能量?jì)Υ婷芏群托史矫嫒源嬖陲@著(zhù)的局限性。最近，高熵鐵電陶瓷在協(xié)同提升儲能性能上展現出巨大的潛力。然而，大多數研究把高熵效應等同于平均結構的變化，忽略了元素化學(xué)有序性和極化異質(zhì)性之間的關(guān)系及其對性能的影響機制。受高熵合金中元素短程有序啟發(fā)，中南大學(xué)張斗教授團隊與清華大學(xué)南策文院士、林元華教授團隊緊密合作，提出一種高熵陶瓷中化學(xué)短程有序策略，調控極化響應，從而獲得超高的儲能密度~16.4J/cm³和效率~90%。該工作于2025年1月18日發(fā)表在Nature communications上（https://doi.org/10.1038/s41467-025-56181-6），中南大學(xué)博士生魏彤昕和鄒金住為該工作的共同第一作者。

（1）理論計算證明策略有效性

如圖一，首先通過(guò)相場(chǎng)仿真來(lái)研究該策略在調控極化響應中的有效性。假設在高熵基體中存在化學(xué)短程有序的元素，這些元素能夠降低局部極化翻轉的勢壘，因此在外電場(chǎng)下，這些區域的極化能夠更靈活地響應，并促進(jìn)周?chē)w的響應，利于獲得高的飽和極化強度和低的剩余極化強度，導致優(yōu)異的儲能性能。為了驗證該策略，研究團隊基于經(jīng)典的鈦酸鉍鈉弛豫鐵電陶瓷，設計了A位等摩爾高熵鐵電系統(Bi_0.2Na_0.2K_0.2La_0.2Sr_0.2)TiO₃。密度泛函計算顯示Nb能夠在BNT系統中產(chǎn)生短程有序，削弱局部鐵電畸變，導致極化翻轉勢壘的降低。

圖一 高熵鐵電系統中設計短程有序的總體策略。(a)-(d)相場(chǎng)仿真揭示，如果短程有序的元素能夠降低局部鐵電勢壘，能顯著(zhù)促進(jìn)基體的極化響應，利于在大電場(chǎng)下獲得高的飽和極化和低的剩余極化，從而獲得優(yōu)異的儲能性能。(e)-(f)研究團隊基于經(jīng)典的弛豫鐵電陶瓷鈦酸鉍鈉，首先設計一個(gè)A位等摩爾高熵體系。高熵策略的引入，細化了鐵電疇并導致菱方(R)-四方(T)-順電(C)的多相共存結構。(g)在此基礎上，研究團隊進(jìn)一步引入能夠產(chǎn)生化學(xué)短程有序并降低局部鐵電翻轉勢壘的元素Nb（具體分析見(jiàn)圖二的密度泛函計算），來(lái)實(shí)現上述策略。

圖二 (a)密度泛函計算證明Nb能夠在BNT基體中產(chǎn)生化學(xué)短程有序，(b-d)并能顯著(zhù)降低局部鐵電翻轉的勢壘。因此，研究團隊在A(yíng)位高熵系統的B位引入Nb來(lái)實(shí)現設計策略，用以調控極化響應。

（2）超高的儲能密度和平均結構分析

研究團隊從實(shí)驗上驗證該策略的有效性，在(Bi_0.2Na_0.2K_0.2La_0.2Sr_0.2)TiO₃中引入Nb元素（簡(jiǎn)寫(xiě)為BNKLSTN5），展現出超高的綜合儲能性能~16.4J/cm3和高效率~90%。為了進(jìn)一步分析A位高熵和B位化學(xué)有序對顯微結構的影響機制，研究團隊首開(kāi)展了介電、原位XRD及原位拉曼等測試，結果表明其平均相結構呈現出更多的弱極性相P4bm和順電Pm3m相，且相結構和局域結構表現出溫度穩定性，利于溫度穩定的儲能性能。

圖三儲能性能測試和性能對比

圖四 平均結構分析。對比圖(a)的純BNT和圖(b)的A位高熵鐵電系統，如圖(c)，在引入A位高熵策略和B位化學(xué)短程有序策略后，Tm溫度被調控至低溫，且呈現出明顯的頻率色散現象。如圖(d)-(g)，進(jìn)一步的XRD結構表明BNKLSTN5具備更多的弱極性和非極性相結構，在后面的原位TEM結果中將證明，電場(chǎng)誘導的非極性相——弱極性相轉變利于高的儲能密度和儲能效率。圖(h)-(m)為原位溫度相關(guān)的XRD和拉曼結果，表明相結構和局域結構的溫度穩定性，利于儲能性能在寬溫范圍的性能穩定。

（3）原子尺度結構表征及原位TEM

通過(guò)原子尺度的HADDF觀(guān)察，研究團隊觀(guān)察到了Nb在高熵基體中的化學(xué)短程有序現象。這些短程有序的Nb能夠進(jìn)一步細化PNR(~1-2nm)，并促進(jìn)局域鐵電畸變的降低（即降低的局部極化翻轉勢壘）。這些觀(guān)察結果證明了研究團隊的策略成功引入到了高熵系統中。更進(jìn)一步，原位加電場(chǎng)TEM觀(guān)察到電場(chǎng)導致的非極性相Pm3m到弱極性相P4bm的轉變，這導致在加電場(chǎng)過(guò)程中極化快速響應形成長(cháng)程有序，導致高的飽和極化。在撤除電場(chǎng)后P4bm相迅速轉變?yōu)镻m3m相并伴隨長(cháng)程有序的消失，導致降低的剩余極化，驗證了BNLSTN5中獲得超高儲能密度的內在機制，能夠為未來(lái)高熵弛豫鐵電陶瓷的設計提供新的思路。

圖五 原子尺度HADDF觀(guān)察和原位加電場(chǎng)的TEM觀(guān)察。如圖(a)-(j)，通過(guò)原子尺度HADDF，觀(guān)察到了在高熵基體中Nb的短程有序現象，這種短程有序利于極性納米微區的進(jìn)一步細化，以及弱極性和非極性相的產(chǎn)生。如圖(k)-(l)，通過(guò)原位TEM，觀(guān)察到在外場(chǎng)下Pm3m到P4bm的轉變，以及極化從PNR到長(cháng)程有序的形成。在撤除外電場(chǎng)后，長(cháng)程有序迅速轉化為PNR，P4bm迅速轉變?yōu)镻m3m相，這利于大的飽和極化和低的剩余極化，利于獲得優(yōu)異的綜合儲能性能