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近期，中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機械研究所（簡(jiǎn)稱(chēng)：安光所）謝品華研究員團隊在過(guò)氧自由基高靈敏探測技術(shù)上取得新進(jìn)展，相關(guān)研究成果以《用于過(guò)氧自由基在線(xiàn)測量的改進(jìn)型激光誘導熒光設備：高探測靈敏度的一致性》發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊Sensors and Actuators: B. Chemical上。

中國近地面臭氧濃度逐年上升,成為空氣質(zhì)量改善的關(guān)注焦點(diǎn)。過(guò)氧自由基（HO?和RO?）與一氧化氮（NO）的反應是臭氧的主要光化學(xué)來(lái)源，實(shí)時(shí)監測過(guò)氧自由基對于準確了解臭氧生成至關(guān)重要。然而，隨著(zhù)觀(guān)測場(chǎng)景向復雜大氣環(huán)境延伸，多組分前體物（如NOx、高活性烯烴、含氧VOCs）共存導致的反應干擾可能使測量值系統性偏離真實(shí)濃度。因此，當前過(guò)氧自由基測量技術(shù)在復雜環(huán)境中的準確性面臨挑戰。

安光所課題組胡仁志研究員和張國賢等人創(chuàng )新性地將化學(xué)轉化模塊與激光誘導熒光（LIF）技術(shù)深度耦合，實(shí)現了HO?和RO?自由基的同步高靈敏探測。針對現有激光誘導熒光測量方法的化學(xué)本底干擾問(wèn)題，研究團隊通過(guò)獨創(chuàng )的熒光池結構有效消除氮氧化物的干擾信號，將NO對檢測信號的干擾抑制至接近零水平。為校正不同RO?自由基因反應分支比差異導致的轉化效率偏差，團隊結合條件實(shí)驗與穩定性測試數據，建立了歸一化靈敏度曲線(xiàn)，顯著(zhù)降低了相對檢測偏差。

(a) 不同RO?自由基探測靈敏度的NO依賴(lài)性；(b) 不同種類(lèi)過(guò)氧自由基的探測靈敏度分布情況

基于上述技術(shù)突破，課題組成功研制出大氣ROx-LIF高靈敏探測系統，在60秒的積分時(shí)間內，RO?自由基的檢測限為1.08 ×10? cm?3 (2σ)。在2022年合肥市科學(xué)島綜合外場(chǎng)觀(guān)測中，該ROx-LIF探測系統成功獲取了HO?和RO?自由基的濃度序列。通過(guò)將基于ROx自由基觀(guān)測數據計算的臭氧生成速率，與臭氧生成速率腔衰蕩探測系統（OPR-CRDS）的直接測量值進(jìn)行對比分析，發(fā)現兩者具有較好一致性，從而驗證了兩套系統測量結果的準確性。

2022年合肥科學(xué)島觀(guān)測中，ROx-LIF系統反演的臭氧生成速率時(shí)間序列與直接測量結果的比對情況

該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、安徽省杰出青年基金等項目的資助。