近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所微納米反應器與反應工程學(xué)創(chuàng )新特區研究組研究員劉健團隊在微/納米反應器的構筑方面取得新進(jìn)展：通過(guò)設計一種亞微米反應器，實(shí)現了苯乙炔加氫高選擇性地制取苯乙烯。該工作發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》（Adv. Funct. Mater.）上，并被選為當期的背封面（Back Cover）論文。
設計合適的反應器并優(yōu)化操作條件是化學(xué)工程中至關(guān)重要的步驟。在自然界中，化學(xué)轉化往往以串聯(lián)反應的形式在限域的空間內完成，這種限域的空間可以是幾個(gè)納米的酶，也可以是微米級的細胞。在材料科學(xué)領(lǐng)域，通過(guò)模擬細胞而設計的微/納米反應器，不但可以提高反應的效率和選擇性，而且這些“人造細胞”在高溫燒結下還可以表現出優(yōu)異的穩定性。然而，在設計微/納米反應器時(shí)，如何精確控制組成，以及如何選擇活性位點(diǎn)這兩個(gè)催化反應所必需的問(wèn)題仍然具有挑戰性。
大連化物所研究員、中科院院士李燦和研究員楊啟華之前在納米反應器研究方面取得了系列進(jìn)展，在此基礎上，劉健研究團隊與中科院金屬研究所等科研機構合作，成功構建了一種“蛋黃-蛋殼”結構的亞微米反應器，他們將負載金屬納米粒子的亞微米反應器合成為氧化鋅-微孔碳核殼（Pd&ZnO@carbon）結構。該亞微米反應器作為一種催化劑在苯乙炔加氫制苯乙烯反應中具有高選擇性（大于99%）。實(shí)驗結果表明，Pd&ZnO@carbon顆粒具有優(yōu)異的催化性能，其轉化率和選擇性遠遠高于在相同Pd負載量下的Pd/ZnO（2.2倍）和Pd/C（1.7倍）顆粒。此外，Pd&ZnO@carbon亞微米反應器顯示出優(yōu)異的催化穩定性，反應25小時(shí)后仍沒(méi)有失活。這種亞微米反應器為氧化鋅核與碳殼之間創(chuàng )造了空隙，從而為多相催化反應中反應物的富集提供了獨特的反應環(huán)境，它還可以通過(guò)原位生長(cháng)ZnO核，形成一種堿性氣氛，便于苯乙烯脫附，避免過(guò)度氫化。亞微米反應器的碳外殼可以保護催化核心納米顆粒抑制其團聚。同時(shí)，核與殼之間的空隙空間，為多種用途的微/納米反應器或納米容器儲存貨物時(shí)提供足夠的容納空間。該研究有助于合理設計化學(xué)性能增強的多功能催化劑。
以上研究得到中組部“千人計劃”青年項目和大連化物所創(chuàng )新基金的資助。
文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201801737
