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上海硅酸鹽所等相變過(guò)程中材料熱導率研究取得進(jìn)展
來(lái)源:中科院上海硅酸鹽研究所  瀏覽次數:450  發(fā)布時(shí)間:2018-12-20

熱導率是材料的基本物理屬性之一,在很多領(lǐng)域起著(zhù)重要甚至決定性的作用。具有高熱導率的材料常在散熱方面用途廣泛,而具有低熱導率的材料則主要應用于隔熱領(lǐng)域。熱導率的定義以及測量均需要絕熱條件,即材料和環(huán)境之間無(wú)能量交換,熱量只能沿著(zhù)材料從高溫傳導至低溫。目前材料熱導率的測試技術(shù)已相當成熟,特別針對塊體材料,熱導率相關(guān)參數的測量均已有國際和國家標準,以及成熟的商用儀器。相變是很多材料具有的一項特性。相變材料在固態(tài)存儲、光電開(kāi)關(guān)、能量轉換等領(lǐng)域具有廣泛的應用。眾所周知,發(fā)生相變時(shí),材料和環(huán)境之間存在顯著(zhù)的能量交換,會(huì )與熱量的傳遞強烈耦合。因此,材料相變過(guò)程中熱導率的理解和測量顯然不同于絕熱條件下的情形,是一個(gè)未知而又非?;A和重要的科學(xué)問(wèn)題。對該問(wèn)題的研究有望帶給人們新的認識并推動(dòng)相關(guān)的應用。特別在現階段,針對材料相變過(guò)程中的熱導率,出現了很多不一致甚至完全相對立的理解和實(shí)驗數據。例如,Cu2S、Ag2S等具有一級相變,其電性能在相變時(shí)不存在拐點(diǎn),很平滑地從低溫相變化至高溫相,但它們的熱導率卻出現了反常的拐點(diǎn),在相變時(shí)低于低溫相和高溫相的數值;即使對具有二級相變的Cu2Se,采用直接測量的熱容值和杜隆珀替Dulong-Petit理論熱容值分別計算得到的熱導率,在相變區域具有截然相反的變化趨勢。

  最近,中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所研究員史迅、陳立東、曾華榮、副研究員仇鵬飛與美國科羅拉多大學(xué)/華中科技大學(xué)教授楊榮貴合作,基于對經(jīng)典熱輸運方程的校正,清晰闡述了相變過(guò)程中吸放熱對熱流傳輸的影響,發(fā)現相變除了可以影響材料的熱容外,還會(huì )顯著(zhù)地導致材料熱擴散系數降低這一實(shí)驗假象,相變速度越快,熱擴散系數降低的假象越嚴重。因此,材料相變時(shí)的真實(shí)熱導率需要同時(shí)移除額外增加的熱容和降低的熱擴散系數的貢獻。這一理解在Cu2Se, Cu2S, Ag2S, Ag2Se四種相變材料中獲得了實(shí)驗驗證。相關(guān)研究成果發(fā)表于《先進(jìn)材料》(Advanced Materials,DOI: adma.201806518)。

  高溫下材料的熱導率可由公式k=CP′d′l計算得到,其中CP是熱容,d是密度,l是熱擴散系數。通常采用激光散射法(LFA)測試熱擴散系數,阿基米德法測量密度,DSC差示掃描量熱法測量熱容。材料發(fā)生相變時(shí),人們早已知道熱容可以明顯增加,密度的變化很小,可以忽略,而通常認為熱擴散系數不受影響。

  材料相變會(huì )吸收或釋放部分熱量,進(jìn)而無(wú)法使用經(jīng)典的熱傳導方程描述相變過(guò)程中的熱流輸運。研究團隊引入相變動(dòng)力學(xué)方程進(jìn)行校正,成功得到了適用于相變過(guò)程的熱傳導方程?;谠摲匠?,發(fā)現相變可能會(huì )顯著(zhù)影響材料熱擴散系數的測量。研究團隊引入了相變反應速率(B因子)來(lái)描述相變與熱擴散系數的關(guān)系。當B因子無(wú)窮小時(shí),相變對熱擴散系數的測量無(wú)任何影響。當B因子大時(shí),相變在短時(shí)間內完成,對熱擴散系數的影響非常大。研究團隊選取了Cu2S ,Cu2Se,Ag2SAg2Se四種代表性相變材料進(jìn)行實(shí)驗研究,通過(guò)DSC差示掃描量熱法表征了相變反應速率。研究發(fā)現,具有較大B因子的Cu2SeCu2S在相變過(guò)程中對熱擴散系數顯著(zhù)降低,而具有較小B因子的Ag2S在相變過(guò)程中對熱擴散系數僅略微降低。對于Ag2Se,B因子非常低,因此相變對熱擴散系數幾乎無(wú)影響。

  相變時(shí)材料的真實(shí)熱導率需要同時(shí)去除額外增加的熱容和降低的熱擴散系數。高溫下材料的定容熱容為杜隆珀替值,因此很容易去除增加的熱容。而對熱擴散系數,基于校正后的熱輸運方程,可成功從測量的熱擴散系數中扣除相變的貢獻。采用該方法,成功獲得Cu2S,Cu2Se,Ag2S和Ag2Se四種材料在相變過(guò)程中的真實(shí)熱導率,其中Cu2Se的熱導率吻合采用表面熱損失法和3ω方法測量的數值,而校正后Cu2S和Ag2S的熱導率特性則與電輸運性能以及一級相變的特征相一致。研究還發(fā)現,具有一級相變特征的Cu2S,Ag2S和Ag2Se材料在相變過(guò)程中熱導率沒(méi)有額外變化,從低溫相的數值直接過(guò)渡至高溫相的數值。但是,具有二級相變特征的Cu2Se在相變過(guò)程中熱導率出現顯著(zhù)降低,在相變臨界點(diǎn)時(shí)達到最低點(diǎn),表明二級相變過(guò)程中的臨界漲落可強烈散射聲子,降低熱導率?;谡鎸?shí)熱導率計算得到的Cu2Se在臨界相變點(diǎn)的熱電優(yōu)值為0.86,遠高于相變前后的性能。該工作為解析和調控熱電材料、相變存儲器材料、太陽(yáng)能電池材料等在相變過(guò)程中的熱傳導提供了新的研究思路和策略。

  研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)專(zhuān)項、國家自然科學(xué)基金、中科院重大科研裝備研制項目、中科院青年創(chuàng )新促進(jìn)會(huì )等的資助和支持。

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