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自二維磁性材料被成功制備以來(lái)，人們一直極度關(guān)注其磁性的調控。特別是對于雙層CrI3而言，曾經(jīng)有多篇文獻（Nature 546, 270 (2017); Science 360, 1214 (2018); Science 360, 1218 (2018); Nat. Mater. 17, 406 (2018)）報道其具有層間反鐵磁序，并且在施加外場(chǎng)后，可以實(shí)現從反鐵磁性到鐵磁性的轉變，并觀(guān)察到巨大的隧穿磁阻。文獻報道稱(chēng)，CrI3會(huì )在220K左右發(fā)生由溫度誘導的結構相變，由單斜相（高溫相）轉變成六方相（低溫相）。人們通常認為類(lèi)石墨烯堆垛六方相是低溫穩定結構，然而，研究團隊的密度泛函理論計算發(fā)現該結構的雙層CrI3具有穩定的層間鐵磁序，并非實(shí)驗上所發(fā)現的層間反鐵磁序。因此，雙層CrI3磁性相關(guān)的研究焦點(diǎn)之一在于確定其真實(shí)的材料結構及層間耦合機制。

近期，中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所研究員鐘志誠團隊和中國人民大學(xué)教授季威團隊合作，基于第一性原理計算研究了雙層CrI3中的層間磁耦合機制，發(fā)現堆垛方式可以調控層間耦合形式，從而誘導出不同的層間磁基態(tài)：其中低溫相堆垛結構為層間鐵磁序，而該工作預測的高溫相堆垛結構為層間反鐵磁序。文章中還指出，在以往的實(shí)驗報道中，由于實(shí)驗樣品制備的原因，CrI3雙層結構會(huì )受到BN等襯底的限制，在降溫后并沒(méi)有發(fā)生結構轉變，而是保持了反鐵磁態(tài)的高溫相結構。該工作解決了最近一系列實(shí)驗中雙層CrI3層間反鐵磁序來(lái)源這個(gè)懸而未決的問(wèn)題，提出了一種在弱非共價(jià)耦合極限下的磁耦合機制，并為二維材料中利用堆垛的自由度調控磁性提供了可能。在審稿期間，該工作的預印本（arXiv:1806. 09274）已被引用十余次，部分理論預測最近分別被復旦大學(xué)教授吳施偉團隊及瑞士巴塞爾大學(xué)（University of Basel）教授P. Maletinsky團隊的實(shí)驗工作所證實(shí)（arXiv:1904.03577；Science 10.1126/science.aav6926 (2019)）。

上述工作于4月1日以Stacking tunable interlayer magnetism in bilayer CrI3 為題發(fā)表在Phys. Rev. B（Phys. Rev. B 99, 144401 (2019)），并被編輯推薦為“Editors' Suggestion”。寧波材料所博士后蔣沛恒和中國人民大學(xué)博士生王聰為該論文的共同第一作者，鐘志誠和季威為共同通訊作者。該工作得到國家基金委、中科院、中國人民大學(xué)、中國博士后科學(xué)基金等的資助。該工作中的數值計算在寧波材料所超算中心、中國人民大學(xué)高性能計算中心及上海超算中心進(jìn)行。