近日,中國科學(xué)院長(cháng)春光學(xué)精密機械與物理研究所副研究員曾慶輝課題組提出一種由于CsPbBr3和Cs4PbBr6的結構轉變誘導的高效熒光鈣鈦礦納米晶,所制備的鈣鈦礦納米材料的熒光量子效率可達99%,并將這種高熒光量子產(chǎn)率的材料應用于LED器件方面,該工作對于鈣鈦礦量子點(diǎn)在光電器件領(lǐng)域的應用具有十分重要的意義。該成果發(fā)表在英國皇家化學(xué)學(xué)會(huì )的Journal of Materials Chemistry C 雜志上(J. Mater. Chem. C, 2019, 7, 7548--7553),并被雜志選為首頁(yè)封面文章。該文章的第一作者是在讀博士研究生蘇瑩,通訊作者是曾慶輝。
全無(wú)機鈣鈦礦納米材料因其優(yōu)異的光學(xué)性能(如較高的熒光量子產(chǎn)率、激發(fā)譜線(xiàn)寬、較窄的熒光發(fā)射光譜、發(fā)射光譜可調等優(yōu)異的光學(xué)性能),在LED、激光器和太陽(yáng)能電池等光電領(lǐng)域得到廣泛的應用研究。隨著(zhù)全無(wú)機鈣鈦礦量子點(diǎn)的快速發(fā)展,鈣鈦礦家族如Cs4PbBr6,Cs2PbBr4 以及CsPb2Br5等鈣鈦礦衍生物受到科研工作者越來(lái)越多的關(guān)注。近幾年,研究主要集中在“非發(fā)光”的Cs4PbBr6納米晶和“發(fā)光”的CsPbBr3量子點(diǎn)的化學(xué)轉化方面。但迄今為止,這種轉化過(guò)程中存在的明顯熒光增強的作用及其背后的深層機制并未得到解釋。
曾慶輝等科研人員通過(guò)添加ZnBr2作為誘導劑,實(shí)現了由CsPbBr3量子點(diǎn)向Cs4PbBr6納米晶轉化,并解釋了在這種轉化過(guò)程中存在的明顯的熒光增強作用(CsPbBr3量子點(diǎn)的熒光量子產(chǎn)率由58%提高到99%)及其背后的深層機制。同時(shí),觀(guān)察到Cs4PbBr6納米晶的精準的發(fā)光峰位置(336nm),解決了之前存在的爭議問(wèn)題。
通過(guò)添加ZnBr2作為誘導劑的方法實(shí)現了從CsPbBr3量子點(diǎn)逐漸轉變?yōu)镃s4PbBr6納米晶,并且光致發(fā)光峰的位置保持在517nm而沒(méi)有太多偏差。在從CsPbBr3量子點(diǎn)到Cs4PbBr6納米晶的轉化過(guò)程中,剩余的CsPbBr3量子點(diǎn)的熒光量子產(chǎn)率仍然保持高達近99%,這是由于CsPbBr3量子點(diǎn)中發(fā)生的“適者生存”過(guò)程和非輻射躍遷減少的過(guò)程。有趣的是,當將誘導劑含量增加至95%時(shí),得到了近似單相的Cs4PbBr6納米晶結構。通過(guò)監測它的吸收和發(fā)射光譜,獲得了336 nm的發(fā)射峰,這與之前的公開(kāi)發(fā)表的理論研究一致,從而表明Cs4PbBr6納米晶的精確發(fā)光峰位置。進(jìn)一步直接闡明,先前在CsPbBr3和Cs4PbBr6共存的混合納米晶結構中看到的綠色發(fā)射峰僅來(lái)自CsPbBr3量子點(diǎn)的發(fā)光而不是Cs4PbBr6納米晶。通過(guò)與香港中文大學(xué)的研究人員合作,基于優(yōu)化了的CsPbBr3高熒光量子點(diǎn)制備了綠光LED器件,其亮度的最大值高達1941.6 cd/m2,最大外量子效率(EQE)約為1.21%,這為未來(lái)獲得高效熒光CsPbBr3鈣鈦礦量子點(diǎn)和相應的富有成效的光電器件開(kāi)辟了新的途徑。
該工作得到吉林省科技發(fā)展計劃項目的支持。